Lorsque la lumière rencontre la matière : des chercheurs de Kaiserslautern visualisent l'efficacité de l'excitation optique dans les solides

Excitation optique dans un solide avec interference ultérieure des électrons photoémis. En dessous, on voit les orbitales dont l'orientation par rapport aux positions des atomes (petites sphères blanches) est responsable de l'orientation des moments dipolaires de transition. Les courbes illustrent les excitations optiques incidentes par deux impulsions croisées. Au-dessus, la forme du signal expérimental attendu est représentée. (Photo : Nature Communications)

L'interaction entre la lumière et la matière est responsable, par exemple, du fait que les plantes réalisent la photosynthèse et que les cellules solaires produisent de l'électricité. L'efficacité de l'absorption de la lumière dans la matière est déterminée à l'échelle microscopique par ce que l'on appelle des moments dipolaires de transition. Le groupe de recherche du Prof. Dr. Martin Aeschlimann et du Dr. Benjamin Stadtmüller à l'Université Technique de Kaiserslautern (TUK) a développé une méthode pour rendre visible l'orientation de ces moments dipolaires dans les solides. Elle repose sur la superposition cohérente d'électrons que le solide photoémets lors d'une excitation optique. La revue « Nature Communications » a publié les résultats.

Dans quelle mesure la lumière peut-elle interagir efficacement avec la matière ? La réponse à cette question réside dans deux propriétés de la lumière incidente : sa couleur (longueur d'onde) et son angle d'incidence sur la surface du matériau. Si la lumière frappe le matériau sous un angle défavorable, seule une petite partie est absorbée. En d'autres termes, la lumière a peu de chances de transmettre son énergie au solide. D'un autre côté, il existe des directions d'incidence où l'absorption de la lumière dans le matériau est extrêmement efficace. Cette dépendance de la direction de l'absorption de la lumière est décrite à l'échelle microscopique par les moments dipolaires de transition mentionnés. Ceux-ci reflètent les symétries des états électroniques de la matière et sont donc également déterminés par sa structure.

Dans les molécules de colorant, comme celles utilisées par exemple lors de la photosynthèse, l'orientation des moments dipolaires optiques de transition et l'absorption de la lumière dépendante de l'angle sont presque entièrement comprises. Si de telles molécules présentent une symétrie structurelle particulièrement marquée, par exemple par une chaîne de cycles de carbone, le moment dipolaire s'oriente selon ou perpendiculairement à cet axe de symétrie. Si le champ électrique de la lumière est alors parallèle aux moments dipolaires, celle-ci est absorbée de manière efficace.

Dans le cas de systèmes solides métalliques ou semi-conducteurs, utilisés pour la production d'énergie dans le domaine photovoltaïque, cette logique intuitive ne peut pas être appliquée. La raison en est que dans ces systèmes, de nombreux états électroniques se superposent.

Ce défi a été relevé par les chercheurs de Kaiserslautern. Pour cela, ils ont analysé l'excitation optique d'une surface d'argent à l'aide d'électrons photoémis. La particularité de cette nouvelle approche est la configuration expérimentale : pour étudier l'échantillon, les chercheurs utilisent, au lieu de deux impulsions lumineuses identiques, une séquence de deux impulsions avec des champs électriques « croisés » perpendiculaires l'un à l'autre. « Grâce à cette disposition particulière des champs électriques lumineux, nous avons pu réaliser un capteur optique très sensible à l'orientation des moments dipolaires dans les matériaux », explique Tobias Eul, premier auteur de l'étude. « L'orientation des moments dipolaires peut être calculée à partir de l'intensité du signal de mesure pour différentes orientations des impulsions laser croisées par rapport à la surface de l'échantillon. » La validité universelle de cette méthode a été confirmée par des simulations numériques approfondies.

Dans le cadre de leur expérience, les chercheurs ont mis en évidence les moments dipolaires de transition de deux canaux d'excitation optique différents sur la surface d'argent. Ils ont également pu tirer des conclusions sur la superposition des états électroniques dans le volume du solide en argent. Leur méthode et les considérations théoriques sous-jacentes peuvent donc être appliquées de manière générale aux systèmes solides. Il devient ainsi possible à l'avenir d'acquérir de nouvelles connaissances sur la relation entre les symétries de la structure de la matière et l'efficacité de l'excitation optique.

Les travaux de cette étude ont été réalisés dans le cadre du programme de recherche spéciale Spin+X (« Spin dans son environnement collectif »), financé par la Deutsche Forschungsgemeinschaft en collaboration entre la TUK et l'Université Johannes Gutenberg de Mainz. Les résultats des mesures et des simulations, ainsi qu'une description de la configuration expérimentale, ont été publiés dans la revue spécialisée « Nature Communications » : « Réponse cohérente du système électronique stimulé par des impulsions laser non interférençantes » ; Tobias Eul, Eva Prinz, Michael Hartelt, Benjamin Frisch, Martin Aeschlimann & Benjamin Stadtmüller.

L'article en anglais est accessible gratuitement : doi.org/10.1038/s41467-022-30768-9

Questions répondues par :
Dr. Benjamin Stadtmüller
Département des phénomènes ultrarapides en surface / TU Kaiserslautern
Tél. : 0631 205-2817
E-mail : bstadtmueller@physik.uni-kl.de