Gdy światło pada na materię: badacze z Kaiserslautern wizualizują wydajność optycznego pobudzenia w ciałach stałych

Optyczne pobudzenie w ciele stałym z następującą interferencją emitowanych fotoelektronów. Poniżej widoczne są orbitale, których orientacja względem pozycji atomów (małe białe kulki) odpowiada za orientację momentów przejściowych dipolowych. Krzywe ilustrują optyczne pobudzenia padające z góry przez dwa skrzyżowane impulsy. Powyżej przedstawiono kształt oczekiwanego sygnału pomiarowego w eksperymencie. (Zdjęcie: Nature Communications)

Interakcja światła z materią powoduje między innymi, że rośliny przeprowadzają fotosyntezę, a ogniwa słoneczne generują energię elektryczną. Wydajność absorpcji światła w materii jest na mikroskopowej skali określana przez tak zwane przejściowe momenty dipolowe. Grupa badawcza prof. dr. Martina Aeschlimanna i dr. Benjamina Stadtmüllera z TU Kaiserslautern (TUK) opracowała metodę wizualizacji orientacji tych momentów dipolowych w ciałach stałych. Opiera się ona na koherentnym nakładaniu się elektronów, które ciała stałe emitują fotoelektrycznie podczas optycznego pobudzenia. Wyniki zostały opublikowane w czasopiśmie „Nature Communications”.

Jak efektywnie światło może oddziaływać z materią? Odpowiedź na to pytanie tkwi w dwóch właściwościach padającego światła: jego kolorze (długości fali) oraz kącie padania na powierzchnię materiału. Jeśli światło pada pod niekorzystnym kątem, jest pochłaniane bardzo słabo. Innymi słowy, światło ma trudności z oddaniem swojej energii ciału stałemu. Z drugiej strony istnieją kierunki padania, wzdłuż których dochodzi do ekstremalnie wydajnej absorpcji światła w materiale. Ta kierunkowa zależność absorpcji światła jest na mikroskopowej skali opisywana przez wspomniane przejściowe momenty dipolowe. Odzwierciedlają one symetrie stanów elektronowych materii i są zatem również determinowane przez jej strukturę.

W molekułach barwnikowych, takich jak te wykorzystywane na przykład w fotosyntezie, orientacja optycznych przejściowych dipoli oraz związana z tym kierunkowa absorpcja światła są niemal w pełni zrozumiane. Jeśli takie molekuły mają szczególnie wyraźną symetrię strukturalną, na przykład poprzez długą łańcuchową sieć pierścieni węglowych, to moment dipolowy ukierunkowuje się wzdłuż lub prostopadle do osi tej symetrii. Jeśli pole elektryczne światła jest równoległe do momentów dipolowych, jest ono efektywnie pochłaniane.

W przypadku metalicznych lub półprzewodnikowych układów ciał stałych, które są wykorzystywane do pozyskiwania energii w fotowoltaice, nie można stosować tej obrazowej logiki. Powodem jest fakt, że w tych systemach wiele stanów elektronowych nakłada się na siebie.

Ta trudność została przez badaczy z Kaiserslautern pokonana. Do analizy optycznego pobudzenia na powierzchni srebra wykorzystali oni emisję elektronów fotoelektrycznych. Szczególnością nowego podejścia jest układ eksperymentalny: zamiast dwóch identycznych impulsów świetlnych, naukowcy użyli sekwencji dwóch impulsów świetlnych o prostopadłych, „krzyżujących się” polach elektrycznych. „Dzięki temu specjalnemu ułożeniu pól elektrycznych światła udało nam się zrealizować bardzo czuły optyczny czujnik orientacji momentów dipolowych w materiałach” – wyjaśnia Tobias Eul, główny autor badania. „Orientację momentów dipolowych można wyliczyć na podstawie wysokości sygnału pomiarowego przy różnych ustawieniach krzyżujących się impulsów laserowych względem powierzchni próbki.” Uniwersalność tej metody została dodatkowo potwierdzona przez szczegółowe symulacje numeryczne.

W ramach eksperymentu badacze ujawnili przejściowe momenty dipolowe z dwóch różnych kanałów optycznego pobudzenia na powierzchni srebra. Udało im się również wyciągnąć wnioski na temat nakładania się stanów elektronowych w objętości ciała srebrnego. Ich metoda i towarzyszące jej rozważania teoretyczne można ogólnie zastosować do układów ciał stałych. W przyszłości możliwe będzie uzyskanie kolejnych informacji na temat zależności między symetriami struktury materii a wydajnością optycznego pobudzenia.

Prace nad tym badaniem przeprowadzono w ramach specjalnego obszaru badawczego Spin+X („Spin w jego zbiorowym środowisku”), w którym TUK wspólnie z Uniwersytetem Johannes Gutenberg w Moguncji jest finansowany przez niemiecką społeczność badawczą (Deutsche Forschungsgemeinschaft). Wyniki pomiarów i symulacji oraz opis eksperymentalnej konstrukcji układu zostały opublikowane w renomowanym czasopiśmie „Nature Communications”: „Koherentna odpowiedź układu elektronowego wywołana przez nieinterferujące impulsy laserowe”; Tobias Eul, Eva Prinz, Michael Hartelt, Benjamin Frisch, Martin Aeschlimann & Benjamin Stadtmüller.

Artykuł w języku angielskim jest dostępny bezpłatnie: doi.org/10.1038/s41467-022-30768-9

Pytania można kierować do:
Dr Benjamin Stadtmüller
Zakład Zjawisk Ultrakrótkich na Powierzchniach / TU Kaiserslautern
Tel.: 0631 205-2817
E-mail: bstadtmueller@physik.uni-kl.de