Wanneer licht op materie valt: onderzoekers uit Kaiserslautern visualiseren de efficiëntie van optische excitatie in vaste stoffen

Optische excitatie in vaste stof met daaropvolgende interferentie van de geëmitteerde elektronen. Hieronder zijn de orbitalen te zien, waarvan de oriëntatie ten opzichte van de atoomposities (kleine witte bolletjes) verantwoordelijk is voor de oriëntatie van de overgangsdipoolmomenten. De curves illustreren de optische excitaties die van bovenaf binnenvallen door twee gekruiste pulsen. Daarboven is de vorm van het verwachte experimentele meetsignaal weergegeven. (Foto: Nature Communications)

De interactie tussen licht en materie zorgt er bijvoorbeeld voor dat planten fotosynthese uitvoeren en zonnecellen stroom kunnen genereren. De efficiëntie van de lichtabsorptie in materie wordt op microscopische schaal bepaald door zogenaamde overgangsdipoolmomenten. De werkgroep van Prof. Dr. Martin Aeschlimann en Dr. Benjamin Stadtmüller aan de TU Kaiserslautern (TUK) heeft nu een methode ontwikkeld om de oriëntatie van deze dipoolmomenten in vaste stoffen zichtbaar te maken. Deze is gebaseerd op de coherente interferentie van elektronen die een vaste stof bij optische excitatie photo-emitteren. Het vakblad "Nature Communications" heeft de resultaten gepubliceerd.

Hoe efficiënt kan licht met materie wisselwerken? Het antwoord op deze vraag ligt in twee eigenschappen van het invallende licht: zijn kleur (golflengte) en de invalshoek op het oppervlak van het materiaal. Als licht onder een ongunstige hoek op het materiaal invallt, wordt slechts heel weinig daarvan geabsorbeerd. Met andere woorden, het licht kan zijn energie nauwelijks aan de vaste stof afgeven. Aan de andere kant zijn er invalshoeken waarbij het tot een uiterst efficiënte lichtabsorptie in het materiaal komt. Deze richtingsafhankelijke lichtabsorptie wordt op microscopische schaal beschreven door de genoemde overgangsdipoolmomenten. Deze spiegelingen de symmetrieën van de elektronische toestanden van de materie weer en worden daarmee ook door de structuur bepaald.

In kleurstofmoleculen, zoals die bijvoorbeeld bij fotosynthese worden gebruikt, is de oriëntatie van de optische overgangsdipoolmomenten en de daarmee samenhangende hoekafhankelijke lichtabsorptie vrijwel volledig begrepen. Als zulke moleculen een bijzonder uitgesproken structurele symmetrie hebben, bijvoorbeeld door een lange keten van koolstofringen, dan richt het dipoolmoment zich langs of loodrecht op deze symmetrie-as. Als het elektrische veld van het licht nu parallel staat aan de dipoolmomenten, wordt het efficiënt geabsorbeerd.

Bij metallische of halfgeleider-vaste stoffen, die worden gebruikt voor energieopwekking in de fotovoltaïek, kan deze eenvoudige logica niet worden toegepast. De reden hiervoor is dat in deze systemen veel elektronische toestanden overlappen.

Deze uitdaging hebben de onderzoekers uit Kaiserslautern nu overwonnen. Ze hebben de optische excitatie aan een zilveroppervlak geanalyseerd met behulp van photo-emitterende elektronen. Het bijzondere aan de nieuwe aanpak is de opzet van het experiment: om het monster te onderzoeken, gebruiken de wetenschappers in plaats van twee identieke lichtpulsen een sequentie van twee lichtpulsen met loodrecht op elkaar gerichte, "gekruiste" elektrische velden. "Door deze speciale opstelling van de elektrische lichtvelden konden wij een zeer gevoelige optische sensor voor de oriëntatie van de dipoolmomenten in materialen realiseren," legt Tobias Eul uit, de eerste auteur van de studie. "De oriëntatie van de dipoolmomenten kan daarbij meer of minder worden afgeleid uit de hoogte van het meetsignaal voor verschillende uitrichtingen van de gekruiste laserpulsen ten opzichte van het monstersoppervlak." De universele toepasbaarheid van deze methode werd verder bevestigd door uitgebreide numerieke simulaties.

In het kader van hun experiment hebben de onderzoekers de overgangsdipoolmomenten van twee verschillende optische excitatiekanalen aan het zilveroppervlak zichtbaar gemaakt. Daarbij konden ze ook conclusies trekken over de overlappende elektronische toestanden in het volume van het zilvervastestof. Hun methode en de onderliggende theoretische overwegingen kunnen dus in het algemeen worden toegepast op vaste stofsystemen. Hierdoor is het in de toekomst mogelijk om verdere inzichten te verkrijgen over de relatie tussen symmetrieën in de structuur van materie en de efficiëntie van optische excitatie.

Het onderzoek voor deze studie vond plaats binnen het Sonderforschungsbereich Spin+X ("Spin in its collective environment"), waarin de TUK samen met de Johannes Gutenberg-Universiteit Mainz wordt gefinancierd door de Deutsche Forschungsgemeinschaft. De resultaten van de metingen en simulaties, evenals een beschrijving van de experimentele opzet, zijn gepubliceerd in het gerenommeerde vakblad "Nature Communications": "Coherent response of the electronic system driven by non-interfering laser pulses"; Tobias Eul, Eva Prinz, Michael Hartelt, Benjamin Frisch, Martin Aeschlimann & Benjamin Stadtmüller.

Het Engelstalige artikel is gratis in te zien: doi.org/10.1038/s41467-022-30768-9

Vragen worden beantwoord door:
Dr. Benjamin Stadtmüller
Vakgebied Ultrafast Phenomena at Surfaces / TU Kaiserslautern
Tel.: 0631 205-2817
E-mail: bstadtmueller@physik.uni-kl.de